Одним з головних пріоритетів Братства імені князів Острозьких став порятунок предметів церковної старовини, у яких вбачали духовний фундамент української ідентичності. Братчики рятували від занепаду, руйнування та розграбування давні ікони, літургійне начиння, дерев’яну пластику та богослужбові книги з храмів Острожчини й Волині. Завдяки сподвижницькій праці вдалося зберегти унікальний масив сакрального мистецтва, що згодом склав ядро визначної музейної колекції іконопису та стародруків.