Цілеспрямований пошук та збереження раритетів, безпосередньо пов’язаних із родом князів Острозьких, стали головним меморіальним завданням новоствореного давньосховища. Музейники й дослідники Братства розгорнули системну роботу з виявлення княжих реліквій. Кожна знайдена річ проходила ретельну атрибуцію, що дозволяло відновити реальний історичний контекст «золотої доби» Острога. Завдяки цій наполегливій збиральницькій праці музей у замку перетворився на головний осередок вшанування пам’яті князівського роду та простір формування національної ідентичності.